Holmboes far var tollkasserer Ottar N Ervigius Holmboe gift med Sofie G. B. Hall. Familien flyttet til Tromsø. Faren, som var meget kunstinteressert oppfordret sine sønner, Thorolf og Ottar, til å bli kunstmalere. Han var stifter av Tromsø kunstforening.
Thorolf tok først artium og gikk deretter på krigsskolen og ble reserveoffiser.
Han hadde tidlig vist at han hadde gode tegneferdigheter og etter å ha gått i lære hos først Carl W Barth og siden Hans Gude, han var Gudes siste norske elev i Berlin, ble han utdannet maler. Han var også i Paris og fikk se nyerr malerier. Fra sin barndom på Helgeland hadde han mange minner om havet og eventyr. Rundt 1900 malte han mange bilder fra Nord-Norge, både sjølivet og dramatiske fjellformasjoner, og ikke minst sjøfugler som ble litt av hans spesialitet. Han holdt utstillinger, og malte en rekke bilder fra det gamle Kristiania.
Holmboe hadde giftet seg i 1883 med Julie Cesarea Nilssen, søster av den kjente kunstkritiker og Edvard Munchs fortrolige, Jappe Nilssen. Slik kom Holmboe tidlig til å kjenne Munch og ble hans venn. Han ble også en særdeles dyktig kunsthåndverker både når det gjaldt formgivning og innbinding av bøker og som porselensmaler for Porsgrunds Porselensfabrikk. Han jobbet også hos David-
Andersen og formga sølv-og emaljearbeider. Han sto i nær kontakt med de svenske malerne Carl Larsson, dyremaleren Bruno Liljefors og Prins Eugen. Han hadde en rekke utstillinger av forskjellig art og er representert i NG. BB/BKM og en rkke andre museer, også Sjøfartsmuseer. Han var direksjonsmedlem i Nasjonalgalleriet, medlem av utstillingskomiteen ved verdensutstillingen i Paris i 1900. Han fikk både Sankt Olavs orden og den franske Æreslegion, samt kommandør av den østerrikske Franz Josephs-orden.